Optická reflexe rentgenového a její použití při studiu struktury a teplotní stability vrstev

Z Bochníček

Katedra obecné fyziky, Přírodovědecká fakulta MU, Brno, Kotlářská 2, 611 37, Brno

 

Přednáška představí experimentální metodu optické reflexe rentgenového záření, její možnosti a omezení. Při výkladu teorie metody bude více kladen důraz na analogie se známými jevy klasické optiky a na intuitivní porozumění než na detailní popis teoretických postupů. Ve druhé části přednášky bude ukázáno použití rentgenové reflexe při studiu teplotní stability a interdifuze ve vrstevnatých strukturách.

 

Optická reflexe rentgenového záření je experimentální metoda založená na rozptylu záření v blízkosti oblasti totálního odrazu na rozhraní, tedy při velmi malých úhlech dopadu a rozptylu. Na rozdíl od klasické difrakce na krystalických strukturách optická reflexe je na krystalickou stavbu necitlivá a odražená vlna nese informaci pouze o rozložení středované elektronové hustoty. Metoda je tedy použitelná i pro amorfní vrstvy, přitom vrstvy samotné jsou z pohledu rentgenové reflexe homogenní a odražená vlna je dána jen polohou a strukturou rozhraní elektronových hustot. Detailní popis teorie rtg. reflexe lze najít v [1].


 

 


Obr 1: Geometrické uspořádání optické reflexe rtg záření

 

Experimentální uspořádání metody je na obr. 1. Kolimovaný úzký svazek rtg záření  vlnovým vektorem Ko dopadá pod velmi malým úhlem αi (jednotky stupňů) na povrch vzorku. Odražený svazek Kh dopadá do detektoru pod úhlem αf. Volba malého úhlu dopadu je podstatná ze dvou důvodů: jen při malých úhlech je odrazivost rozhraní dostatečná a současně při těchto úhlech je hloubka vniku rtg záření do materiálu velmi malá, což zajišťuje vynikající citlivost metody k ultratenkým povrchovým strukturám.

Je zřejmé, že intenzita odraženého svazku je nejvyšší ve směru zrcadlového, tzv. spekulárního odrazu, kdy αf = αi. Díky nehomogenitám struktury, typicky drsnosti rozhraní, se však rtg záření po odrazu difúzně rozptyluje a šíří se i do jiných směrů. Zvláštní význam má rozptyl záření mimo rovinu dopadu. Ten je využíván metodou zvanou GISAXS (Grazing Incidence Small Angle Scattering), která slouží zejména pro studium laterálních struktur v povrchové oblasti, například kvantových teček. Intenzita záření rozptýleného mimo roviny dopadu však bývá velmi malá, takže tyto experimenty jsou prakticky omezeny pouze na synchrotronové zdroje rtg záření.

 

Obr. 2a                                                          Obr 2b

Obr. 2: (a) Závislost spekulární reflektivity pro čistý povrch Si (čárkovaná čára)

 resp. 20 nm vrstvu Nb na Si (plná čára). (b). Reflektivita multivrstvy Nb/Si.

 

Na obr. 2a je příklad typické závislosti spekulární reflektivity (intenzity odraženého záření dělené intenzitou dopadajícího svazku) na úhlu dopadu αi. čistého dokonale hladkého povrchu Si (čárkovaná čára) a vrstvy niobu tloušťky 20nm (plná čára). Pro velmi malé úhly je reflektivita rovna jedné, což odpovídá totálnímu odrazu na povrchu. Od mezního úhlu pak reflektivita prudce klesá, v případě Nb vrstvy je pokles modulován oscilacemi, které jsou důsledkem interference na vrstvě. Pro úhlovou polohu m-tého interferenčního maxima αim platí vztah

 

              

kde αc je mezní úhel totálního odrazu a t tloušťka vrstvy.

 

            Obr. 2b pak znázorňuje spekulární reflektivitu na periodické multivrstvě Nb/Si. Zde můžeme vidět všechny typické rysy, vypovídající o struktuře multivrstvy.

  1. Vysoká úzká maxima tzv. Braggovská maxima, jejichž poloha je dána periodou multivrstvy.
  2. Malé oscilace, tzv. Kiessigovy proužky, jejichž perioda souvisí s celkovou tloušťkou struktury. Protože celková tloušťka multivrstvy je n násobkem periody (kde n je počet period), je perioda malých oscilací N-krát menší. Mezi dvěma Braggovskými maximy je tak vždy N-2 Kiessigových proužků.
  3. Modulace výšek Braggovských maxim (na obr. 2b každé 4. maximum vyhasíná). Tato modulace souvisí s vnitřní strukturou v rámci každé periody, odpovídá tedy strukturnímu faktoru, jak jej známe z teorie difrakce. Platí jednoduché pravidlo: je-li poměr tlouštěk vrstev v periodě n/m, pak vyhasíná právě každé m+n-té Braggovské maximum. Multivrstva z obr. 2b tedy má poměr tlouštěk dNb/dSi v poměru 1/3.

 

Tvar reflexní křivky je také podstatně ovlivněn drsností rozhraní a jejich „ostrostí“, tj.strmostí změny elektronové hustoty na rozhraní. Oba efekty ovlivní rychlost poklesu reflektivity pro větší úhly dopadu.

 

Rentgenová reflexe má výsadní postavení při studiu difúze s extrémně malými difúzními koeficienty. Při měření na vrstevnatých systémech je možné určit efektivní difúzní koeficient v řádu 10-27 m2s-1, což je hodnota o několik řádů nižší než v pro jiné experimentální metody [2].

Na obr. 3a je ukázka vývoje reflexní křivky při žíhání krátkoperiodické vrstvy C-N/Ti-N na vzduchu pří postupně se zvyšujících teplotě vždy po doby 30 min. Je zcela zřetelné, že struktura zůstává zachována až do teploty 550oC. Při žíhání na vyšší teplotě však dochází k její úplné destrukci.

Zajímavější výsledky poskytlo žíhání amorfní multivrstvy NbSi při teplotách do 350oC (viz obr 3b) [3]. Zde při žíhání nedochází k rozdifundování rozhraní, protože intenzita Braggovských maxim ani při vyšších úhlech dopadu neklesá. Interdifuzí se pouze mění poměr tlouštěk složek Nb a Si ovšem tak, že celková perioda zůstává zachována.

 

 

Obr. 3a                                                          Obr 3b

Obr. 3: (a) Reflektivita multivrstvy C-N/Ti-N po žíhání 30 min na uvedených

 teplotách. (b). Žíhání  multivrstvy Nb/Si při teplotě 300oC.       

 

 

Literatura

 

[1] V. Holý, U. Pietsch, T. Baubach: High-Resolution X-Ray Scattering from Thin Films and Multilayers. Berlin, Heidelberg, New York 1999. Springer-Verlag,.

[2] A. L.Greer: Diffusion in Artificially Modulated Thin Films. In Diffusion Phenomena. In Thin Films and Microectronic Materials, Edited. by D. Gupta and P. S. Hoy, New Jersey 1988.

[3] Z. Bochníček, I. Vávra, Materials Letters,. 45 (2000) 120-124.